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分離膜構建仿生氟離子選擇性MOF通道用于含氟廢水去氟
《X-MOL資訊》微信公眾號 / 時間:2019-10-09 10:08:21

  據X-MOL資訊微信公眾平臺2019年9月30日訊 氟離子廣泛存在于土壤、地下水和海水中,濃度在10~100μm,對自然界中的生物有潛在的慢性毒性。長期攝入過量的氟離子(>1.5 mg/L)對人體危害極大,比如會導致牙齒和骨骼的氟化以及神經損傷。自然界中的單細胞生物進化出一種氟離子通道,可選擇性地傳遞氟離子,以降低細胞內氟離子的濃度,緩解其細胞毒性。盡管在生物體內存在其它離子,比如氯離子,與氟離子有相同的價態和相似的尺寸,且有較高的濃度,氟離子通道對氟離子的選擇性仍是氯離子的10~10000倍。這一超高的選擇性源自于亞納米尺度的通道結構和通道上的特異性的氟離子結合位點。受生物體內氟離子通道結構的啟發,若能在分離膜內構建仿生氟離子通道,則可極大地提高分離膜的氟離子選擇性,并將其應用于水處理。
  目前,人工氟離子通道的構建仍是一個巨大的挑戰。生物離子通道的氟離子選擇性位點具有亞納米級的結構,直徑在2~6A之間。將人工離子通道的尺寸降低至亞納米級是提高其離子選擇性關鍵,然而如何低成本、規模化制備具有均一亞納米級結構的離子通道仍是離子通道領域的一大挑戰。因此,選擇具有亞納米尺寸的多孔材料來設計人工離子通道是一種行之有效的方法。金屬有機框架(MOFs)是金屬離子和有機配體通過配位作用形成的亞納米級多孔材料,已經廣泛應用于氣體吸附分離、分子分離、異相催化和智能傳感。例如UiO-66系列的MOF衍生物,具有亞納米孔道和多樣的離子結合位點,而且水穩定性高,可作為開發新型亞納米離子通道材料。


分離膜構建仿生氟離子選擇性MOF通道用于含氟廢水去氟

圖1.仿生氟離子MOF通道


  近期,蒙納士大學的王煥庭教授和張華成博士團隊報導了基于鋯的金屬有機框架材料(Zr-MOFs,UiO-66-X (X=H, NH2, and N+(CH3)3))制備的人工氟離子通道。這些MOF通道是通過亞納米級的窗口連接納米級的籠穴而形成,和生物離子通道結構相類似。MOF框架上的官能團和Zr位點都具有特異的氟離子結合功能(圖1)。UiO-66-X離子通道表現出超高的氟離子電導率,高達10S·m-1,以及超高的F-/Cl-選擇性,13~240倍(圖2)。墨爾本大學的劉哲教授團隊開展的分子動力學模擬研究表明,超高的氟離子導通性和選擇性來自于UiO-66通道可以特異性地結合氟離子,使得氟離子在UiO-66通道中保持較高的濃度。


分離膜構建仿生氟離子選擇性MOF通道用于含氟廢水去氟

圖2.超高氟離子選擇性和導通性的UiO-66-X MOF通道


  這一研究成果,有望應用于高效率、低能耗的含氟廢水去氟化,能夠為制備簡便廉價的水過濾器提供研究策略,并且為制備精準離子分離過濾膜材料提供新的設計思路。
  這一成果近期發表在Nature Communications上,文章的第一作者是蒙納士大學的博士生李興亞和張華成博士(Fast and selective fluoride ion conduction in sub-1-nanometer metal-organic framework channels; Xingya Li, Huacheng Zhang*, Peiyao Wang, Jue Hou, Jun Lu, Christopher D. Easton, Xiwang Zhang, Matthew R. Hill, Aaron W. Thornton, Jefferson Zhe Liu*, Benny D. Freeman, Anita J. Hill, Lei Jiang, Huanting Wang*; Nat. Commun., 2019, 10, 2490, DOI: 10.1038/s41467-019-10420-9)。
分離膜構建仿生氟離子選擇性MOF通道用于含氟廢水去氟  王煥庭教授簡介
  王煥庭教授,1997年于中國科技大學取得博士學位,之后在美國加州理工大學和加州大學河濱分校從事博士后研究。2004年取得澳洲ARC QEII Fellowship,2010年取得ARC Future Fellowship,現任澳大利亞蒙納士大學化工系教授,工學院副院長,蒙納士大學膜創新研究中心(Monash Center for Membrane Innovation)主任,英國皇家學會會士,美國化工學會會士,亞洲大洋洲(Aseania)膜學會理事,獲得2019皇家澳大利亞化學會(RACI)化工獎。主要研究領域集中于開發微孔納米結構及膜材料,用于氣體分離、燃料電池、水處理、手性分離、離子輸運與分離。
分離膜構建仿生氟離子選擇性MOF通道用于含氟廢水去氟  張華成博士簡介
  張華成博士,2009年于西安交通大學取得學士學位,2014年于中科院化學所取得博士學位,師從江雷院士。2015年加入澳大利亞蒙納士大學王煥庭教授課題組從事博士后研究,2017年獲得ARC-DECRA青年研究基金,2018年獲得ARC-Discovery Project基金,現為蒙納士大學化工系ARC-DECRA研究員。主要研究領域集中于開發高選擇性MOF膜、仿生離子通道、納米流體器件等用于高效離子、分子篩分。

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